Self-assembly of biodegradable polymers from the macro to the nanoscale: processing, structure and biodegradation.

Abstract

Publicación de los objetivos sostenibles de la ONU. Una posible solución abarca el diseño y desarrollo de materiales poliméricos novedosos que cumplan estos criterios medioambientales, reduciendo la dependencia de las materias primas fósiles, como pueden ser los biopoliésteres, como potenciales alternativas a los polímeros comunes. Sin embargo, es necesaria una mayor investigación sobre estos materiales para su utilización en diversas aplicaciones, especialmente en relación a su biodegradación. Esta tesis doctoral está enfocada al estudio del ensamblaje de biopoliésteres semicristalinos en masa y disolución, en tres sistemas diferentes: filmes ultrafinos nanoestructurados, recubrimientos biobasados y mezclas de poliésteres semicristalinos, e hidrogeles formados por auto-ensamblaje de copolímeros.En este proyecto se han obtenido filmes ultrafinos por deposición secuencial de polibutilén succinato(PBS), poli(¿-caprolactona) (PCL) y un copolímero tipo aleatorio (PBS-ran-PCL) a partir de disolucionesorgánicas, dando como resultado películas de composición y morfología dependientes de la última capadepositada. La degradación enzimática ha sido estudiada en profundidad en filmes de PBS, y se hapropuesto la modulación de la degradación mediante recubrimientos multicapa de alginato y quitosano,debido al efecto barrera en función del número de capas de alginato y quitosano, el cual dificulta la difusión de la enzima a través del recubrimiento. Una segunda posibilidad de regulación conllevó la preparación de materiales autodegradables, mediante la coextrusión de poliésteres y enzimas. Se llevó acabo una primera aproximación con partículas de alginato con enzima en su interior y PBS, lo que derivó en la preparación de filmes autodegradables de mezclas de PBS, PLA y PBAT, con resultados mucho más destacables. Finalmente, la preparación de hidrogeles con bloques cristalizables a partir de disoluciones acuosas de copolímeros tipo bloque de PEO y PCL dio lugar a la aplicación de estoshidrogeles como biotintas en impresión 3D, a partir de hidrogeles de copolímeros estrella de 4 brazos