Estudio teórico y experimental del efecto de túnel cuántico en la generación de hidrógeno

Abstract

El efecto túnel es un fenómeno de gran interés en Mecánica Cuántica, ya que puede aumentar la velocidad a la que ocurre una reacción o incluso permitir que sucedan reacciones que de otro modo no serían posibles. En el ámbito de la química, entender mejor este efecto y las condiciones necesarias para que se lleve a cabo puede permitir desarrollar procesos más eficientes. Este trabajo consiste en un estudio de la reacción de hidrólisis de silanos en presencia de tres complejos isoestructurales de iridio que actuarán como catalizadores {Ir[EMe(o C6H4SMe)2](H)(PPh3)(THF)}[BArF 4] (E=Si, 2-SSiS; Ge, 2-SGeS; C, 2-SCS), resultando en la generación de hidrógeno. En trabajos anteriores se ha demostrado que, en la reacción de hidrólisis de silanos, al utilizar el catalizador organometálico de iridio 2-SSiS que presenta una estructura octaédrica con una vacante o un ligando lábil en posición trans respecto a un átomo de silicio, se puede dar un efecto de túnel cuántico en la etapa limitante del proceso, acelerando así la reacción. Por este motivo, se ha decidido estudiar este efecto de manera tanto teórica como experimental. Para ello se ha decidido utilizar diferentes silanos y los diferentes catalizadores antes comentados. Dentro de este trabajo pueden diferenciarse dos partes según el método de estudio: un estudio teórico mediante química computacional de las hidrólisis de trietilsilano, trifenilsilano y fenildimetilsilano en presencia de distintos catalizadores de iridio, y un estudio experimental de las hidrólisis de silanos catalizadas por el complejo 2-SGeS. El estudio teórico nos ayudó a conocer los motivos por los que en unas reacciones es más sencillo que ocurra efecto túnel que en otras dependiendo de las especies que intervienen en el paso lento de la reacción. Por otro lado, el estudio experimental nos permitió conocer las constantes de velocidad de las reacciones y la posibilidad de que haya túnel de hidrógeno mediante el cálculo del efecto isotópico cinético. La suma de los resultados tanto teóricos como experimentales nos ha permitido empezar a comprender los factores necesarios para que un efecto de túnel cuántico tenga lugar en esta reacción